近年来钠离子电池作为一种新型电化学储能技术，由于钠资源储量丰富、成本低廉等优势受到越来越多的关注。O3型层状正极材料因其合成工艺简单、理论容量较高、初始钠含量充足而有着巨大的商业化前景。然而，其在电化学过程中，复杂的相变伴随着缓慢的Na+扩散动力学依然制约了O3型正极的性能发挥，由此引发的电压滞后现象更是导致材料电压衰减和能量密度降低的重要原因。
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王鹏飞教授与材料学院高志斌副教授合作，通过“理论模型设计+第一性计算+实验测量与表征”的方法提高过渡金属层的构型熵调控电子结构，缩短了过渡金属层间距，扩展了钠离子的八面体−四面体−八面体传输通道，研制出一种新型钠离子电池高熵正极材料。该正极材料表现出极小的电压滞后（0.09 V），在大电流密度下的倍率性能优异（10 C可逆容量为98.6 mAh g−1），同时具备出色的快充慢放能力。电化学测试结合分子动力学模拟，证实了这种高熵材料有着较低的迁移能垒（0.17 eV），从而提高了Na+扩散系数（~ 10−10cm2s−1）。这项工作强调了对过渡金属进行高熵结构设计的重要性，对于开发高能量密度、高功率的O3型层状氧化物正极材料提供了重要参考。
近日，该研究成果以《利用高熵策略提升层状正极Na+动力学并抑制电压滞后》（Fast Na+Kinetics and Suppressed Voltage Hysteresis Enabled by a High-Entropy Strategy for Sodium Oxide Cathodes）为题，发表在国际顶尖材料学期刊《先进材料》（Advanced Materials）上。西安交通大学硕士生王贤佐、左钰婷和秦元斌博士为本文的共同第一作者，西安交通大学王鹏飞教授、成永红教授、高志斌副教授和中科院化学所郭玉国研究员为本文的共同通讯作者。论文第一单位为西安交通大学电工材料电气绝缘全国重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心。
该研究工作得到国家自然科学基金、西安交通大学青年拔尖人才计划、电工材料电气绝缘全国重点实验室、陕西省“高层次人才引进计划”、江苏聚烽新能源科技有限公司、西安交通大学思源学者、上海市特殊人工微结构材料与技术重点实验室开放项目、中央高校基础研究经费等资助。表征及测试工作得到西安交通大学分析测试共享中心和上海同步辐射光源的支持，理论模拟计算获得西安交通大学高性能计算平台的支持。
文章链接：//onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202312300
文字：王鹏飞教授团队
图片：王鹏飞教授团队
