二维过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物（又称MXenes）因其丰富结构类型和表面化学修饰特性而成为潜在应用广泛的二维材料家族。自2011年发现MXenes以来，人们提出了多种合成路线，并朝着大规模制备MXene纳米片及其衍生物产品的方向发展。在双过渡金属MXenes中，原子层间有序结构被称为o-MXenes，其中两个过渡金属原子分布在不同原子层的不同Wyckoff轨道上。通常，MXenes的制备方法是从前驱体MAX相的原子结构中选择性地蚀刻A层原子（Al、Si和Ga），然后进一步剥离成少数甚至单层分散体。与碳化物相比，碳氮化物和氮化物MXenes的数量相对稀少。迄今为止，只有少数碳氮化物或氮化物是通过直接蚀刻相应的氮化物MAX相或采用后氨化法合成碳化物MXenes。基于有序双过渡金属二维碳氮化合物o-MXene实验尚未报道，对其在锂离子电池储能方面应用潜力也有待于阐明。
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新型储能与能量转换纳米材料研究中心肖冰教授与成永红教授课题组合作，通过第一性原理反应热力学模型预测了代表性的有序双过渡金属二维材料Mo2TiC2Tx通过氨化反应获得对应的过渡金属碳氮二维材料在热力学上相较于直接的N2氮化反应具有显著的优势，进而采用实验在不同的退火温度和退火时间下对Mo2TiC2Tx的双过渡金属MXene进行氨化处理，成功地将N原子掺杂到C原子晶格位点，成功制备了分子式为Mo2Ti(C1-δNδ)2Tx全新o-MXenes二维材料。电化学性能测试研究表明Mo2Ti(C1-δNδ)2Tx储Li+容量在0.03 A/g扫描速率下可以达到750 mAh/g；在2 A/g扫描速率下，容量也达到200 mAh/g，远高于本征Mo2TiC2Tx容量(100 mAh/g)。综合第一性原理扩散动力学计算与实验GITT测试表明Mo2Ti(C1-δNδ)2Tx通过插层反应过程的电容性电荷存储机制主导了其储能容量贡献，且电极中离子扩散动力学行为揭示了通过多层Li+吸附机制诱导空位浓度调控的电化学倍率特性。总之，氨化MXenes电极在电极-电解质界面的Li+扩散动力学和电荷转移动力学方面也表现出优于未加工Mo2TiC2Tx的性能，为氨化双过渡金属MXenes用作锂离子电池和超级电容器的高性能电极材料开辟了一条新途径。
近日，该研究成果以《氨化Mo2TiC2Tx MXenes作为锂离子电池负极实现高电导率、储能容量和循环稳定性》（Achieving High Electrical Conductivity, Energy Storage Capacity and Cycling Stability in Ammoniated Mo2TiC2Tx MXenes as Anode for Lithium-ion Battery）为题发表于能源类领域国际顶级期刊《材料化学期刊A》（Journal of Materials Chemistry A，影响因子10.7，TOP期刊，JCR分区Q1）。
该论文第一作者为西安交通大学电竞投注平台
博士生刘菁雅，通讯作者为西安交通大学电竞投注平台
肖冰教授和成永红教授。西安交通大学电竞投注平台
为该论文唯一单位。该项目研究得到国家自然科学基金（编号：51807146）和西安交通大学“青年拔尖人才支持计划”（编号：DQ1J009）的资助。表征及测试工作得到西安交通大学分析测试共享中心的支持。
论文链接：//doi.org/10.1039/D4TA03870C
文字：肖冰教授科研团队
图片：肖冰教授科研团队
